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In ihrer Geburtsstadt Philadelphia begann Shirley Scott Klavier und kurzzeitig Trompete zu spielen. Mitte der 1950er Jahre spielte sie Klavier in der Clubszene der Stadt, und zusammen mit dem jungen John Coltrane im Trio.
Count Basies Tenorist Eddie Lockjaw Davis hörte sie dort, sein Organist hatte sich gerade selbständig gemacht, und bat sie, sich seiner Band anzuschließen. Die achtzehnjährige Scott sagte ihm, sie könne Orgel spielen, obwohl sie dies erst ein halbes Jahr tat. Endgültig entschied sie sich für das Instrument, nachdem sie eine Aufnahme von Jackie Davis gehört hatte. Gemeinsam mit Eddie Lockjaw Davis nahm sie zahlreiche Schallplatten auf und veröffentlichte in den späten 1950er Jahren unter anderem die populäre Cookbook-Serie für das Plattenlabel Prestige Records. Scott lobt Davis als Lehrer und Meister der Halbtöne und meint damit eine II-V-I-"Trugschluss"-kadenz in Halbtonschritten.
1958 begann Shirley Scott ihre Solo-Karriere, in deren Verlauf sie 23 Alben für Prestige (1958–64), 10 für Impulse (1963–68), drei für Atlantic (1968–70), drei für Cadet (1971–73), eins 1974 für Strata-East, zwei für Muse (1989–91) und drei für Candid (1991–92) aufnahm.
1961 heiratete sie den Tenorsaxophonisten Stanley Turrentine. Gemeinsam spielten sie eine Vielzahl von Aufnahmen ein – für Blue Note, Prestige, Impulse und Atlantic. Die Aufnahmen dieser Zeit gelten heute als Klassiker des Soul Jazz. Die Ehe wurde 1972 geschieden.
Ihren Lebensabend verbrachte Shirley Scott in Philadelphia. Sie trat gelegentlich vor Ort auf, meist am Klavier, und war Musical Director von Bill Cosbys kurzlebiger 1992er Show You Bet Your Life. Zu dieser Zeit lehrte sie Jazzgeschichte und Klavier, als Vertretung, an der Cheyney University of Pennsylvania in Philadelphia, der ersten afro-amerikanischen Musikuniversität. Sie hatte einen Forschungsauftrag von NEA (National Endowment for the Arts) um Dexter Gordons Musik zu untersuchen, berichtet sie Marian McPartland im Interview auf einer NPR Jazz-Piano Sendung.
Die letzten fünf Jahre bis zu ihrem Tode im Jahre 2002 lebte sie zurückgezogen und hatte keine Auftritte mehr. Sie litt mit einem Lungenhochdruck stark an den Folgen der Einnahme des Diätmedikaments Fen-phen. Sie gewann 2000 im Entschädigungsprozess acht Millionen Dollar, weil sie das Vergleichsangebot des Konzerns American Home Products (Wyeth) ausschlug und weiter klagte. Sie hatte das Medikament viel zu lange und zu spät, als Nebenwirkungen erkennbar waren und es schon fast vom Markt genommen war, von ihrem Arzt, der die halbe Entschädigung zahlt, verschrieben bekommen (Wikipedia).