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Erste musikalische Eindrücke erhielt Legrand durch seinen Vater Raymond Legrand, der als Leiter eines Varieté-Orchesters Musiker wie Édith Piaf und Maurice Chevalier begleitete. Sein Studium am Conservatoire von Paris, u. a. bei Nadia Boulanger, schloss er 1952 ab. Bereits in diesem Jahr arrangierte er ein Streicheralbum für Dizzy Gillespie. 1952 begleitete er Maurice Chevalier auf einer USA-Tournee.
Seit Ende der 1950er Jahre wendete er sich verstärkt der Filmmusik zu. Seine Soundtracks für Hollywood-Filme begründeten seinen Weltruhm. Eines seiner weltweit bekanntesten Werke ist das Musical-Filmdrama Die Regenschirme von Cherbourg (Les Parapluies de Cherbourg) aus dem Jahre 1964, in dem Catherine Deneuve ihren ersten Auftritt hatte. Zwölfmal wurde er für den Oscar nominiert, der ihm für den Filmsong zu Thomas Crown ist nicht zu fassen, Windmills of your Mind (1968) und die Soundtracks zu den Filmen Sommer ’42 (1971) und Yentl (1983) auch verliehen wurde. Daneben wurde er dreimal für den César nominiert und zwölfmal für den Golden Globe Award, den er für Thomas Crown ist nicht zu fassen einmal erhielt. Insgesamt schrieb er Musiken zu etwa zweihundert Kino- und Fernsehfilmen, etwa für den Spielfilm Atlantic City, USA (1980) von Regisseur Louis Malle mit Burt Lancaster in der Hauptrolle. Er komponierte auch die Musik für die französische Zeichentrickserie Il etait une fois la vie (1987), die in Deutschland unter dem Titel Es war einmal … das Leben bekannt ist.
Als Jazzpianist arbeitete er u. a. mit Django Reinhardt zusammen. 1958 nahm er ein Jazzalbum mit Donald Byrd, John Coltrane und Ben Webster auf. 1978 spielte er das Album Le Jazz Grand mit Gerry Mulligan, Phil Woods Jon Faddis, Ron Carter und Grady Tate ein. 1983 produzierte er ein weiteres Jazz-Album mit dem Titel „After the Rain“ mit Ron Carter, Grady Tate, Zoot Sims, Phil Woods u. a. 1991 entstand in Zusammenarbeit mit Miles Davis das Album Dingo. 2004 entstand ein Tribut-Album für Luiz Eça.
Legrand wurde fünfmal mit dem Grammy ausgezeichnet. 1998 wurde ihm der Henry Mancini Award zuerkannt. Am 28. Juni 2011 wurde Legrand der Look & Listen – Telepool-BR-Music-Award für sein Lebenswerk als Komponist von Filmmusik verliehen.
Daneben trat Legrand auch als Dirigent und Pianist mit Werken von klassischen Komponisten wie z. B. Eric Satie auf.[1] 2013 legte Legrand seine Autobiographie Rien de grave dans les aigus (Éditions du cherche midi) vor (Wikipedia).