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Als Instrumentalist war Schuller unter anderem an den Nonett-Aufnahmen von Miles Davis im März 1950 beteiligt, die einige Zeit später zusammen mit dem Material aus zwei vorhergehenden Sessions zur LP Birth of the Cool zusammengestellt wurden. Im Jahr 2006 spielte er die Birth of the Cool Suite in Zusammenarbeit mit einer Band um den Saxophonisten Joe Lovano ein, in der die originalen Arrangements von Gil Evans, John Lewis und Gerry Mulligan ausschnittsweise erneut zu hören sind. Mitte der 1950er Jahre war er der Mitbegründer und in der Folgezeit ein Hauptvertreter der Third Stream genannten Musikrichtung, von ihm stammt auch die Bezeichnung. Dieses Genre versuchte die Stilhöhendifferenz zwischen Jazz als improvisationsbasierter Unterhaltungsmusik (zu der Jazz auch heute noch oft gezählt wird) und auskomponierter Kunstmusik (sogenannte 'Ernste Musik') zu überwinden und eine Fusion der beiden Richtungen zu erreichen.
1960 erschien sein Album Jazz Abstractions mit Abstractions und Variations on a Theme by Thelonious Monk (mit Bill Evans, Scott LaFaro, Eric Dolphy, Jim Hall, Ornette Coleman). Im selben Jahr komponierte er Variants on a Theme by John Lewis.
Die Wiederentdeckung des Ragtime in den späten 1960er Jahren, insbesondere der Musik Scott Joplins, geht maßgeblich auf das Engagement Schullers für diese zu diesem Zeitpunkt völlig vergessene Musik zurück. Die anschließende Popularität des Ragtime, vor allem im Gefolge des Films „Der Clou“ (Originaltitel The Sting, 1973), nutzte Schuller wiederum für sein ambitioniertes Projekt der Erstaufführung von Scott Joplins einziger Oper Treemonisha.
Schuller ist auch der Autor einer auf drei Bände angelegten „History Of Jazz“, die bis jetzt nicht ins Deutsche übersetzt wurde. Die bisher erschienenen Bände „Early Jazz“ (1968) und „The Swing Era“ (1989) gelten wegen der fundierten Herleitung der Thesen des Autors als Standardwerke der Jazzforschung. Zur Ausgabe 2003 der Encyclopædia Britannica hat Schuller einen vorzüglichen Artikel über Jazz beigesteuert.
Schuller setzte sich über die Jahrzehnte fördernd für viele Musiker der jeweiligen Jazz-Avantgarde ein, darunter die Saxophonisten Sonny Rollins, Ornette Coleman, den Pianisten Ran Blake und die Vokalistin Jeanne Lee. Er dirigierte zahlreiche Third-Stream-Kompositionen und war an der Erstaufführung von Mingus' Epitaph entscheidend beteiligt. Jazz- und Third-Stream-Aufnahmen werden (ebenso wie klassische Kompositionen mit hohem Repertoire-Wert) auf seinem Label GM Recordings veröffentlicht.[2]
Schullers Söhne sind Jazzmusiker geworden: George als Schlagzeuger, Edwin „Ed“ Schuller als Kontrabassist (Wikipedia).